Carlos Alberto werd wereldberoemd tijdens het WK van 1970. Toen speelde hij met het weergaloze Brazilië van onder meer Pelé de pannen van het dak. In de finale tikten de “Goddelijke Kanaries” Italië van het kastje naar de muur. Het werd 4-1 in het Estadio Azteca in Mexico-Stad. Carlos Alberto scoorde zelf de laatste goal, een doelpunt dat nog steeds de geschiedenis ingaat als “de mooiste WK-goal ooit”. Het was voor de Seleçao de derde wereldtitel in de geschiedenis, de laatste met Pelé in de rangen.

In clubverband maakte Carlos Alberto vooral in eigen land furore, achtereenvolgens bij Fluminense, Santos, opnieuw Fluminense en Flamengo. De flamboyante rechtsachter wordt algemeen aanzien als één van de beste verdedigers aller tijden. In 1998 schopte hij het ook tot het “WK-team van de Eeuw” van de FIFA.

Op latere leeftijd maakte hij de overstap naar de Verenigde Staten, om er zijn carrière af te sluiten. Carlos Alberto verdedigde er de kleuren van New York Cosmos en California Surf. In 1982 zette hij een punt achter zijn spelerscarrière. Een jaar later startte hij zijn trainersloopbaan bij Flamengo.