Vanaf 1903 liet hij zich als componist kennen en in 1906 componeerde hij zijn eerste Vlaamse strijdliederen. In 1909 schreef hij het lied Groeninge op tekst van Guido Gezelle en behaalde er de Prijs van het Algemeen Nederlands Verbond (ANV) mee. In 1911 behaalde hij de Tweede Romeprijs met de cantate Tycho Brahé. Hij werd een grote aanhanger van de Vlaamse muziekbeweging in het kielzog van Peter Benoit. Zijn muziekactiviteiten waren vanaf die tijd sterk verbonden met Vlaamsgezinde organisaties zoals het ANV, het Vlaamsch Nationaal Verbond (VNV) en de Groeningerwacht, die hij mee oprichtte en waarvan hij het mannenkoor dirigeerde. Hij was ook medestichter van het Genootschap van Vlaamse Componisten (1922), van de Vlaamse Concerten (1926) en van de Nationale Vlaamse Fanfare (1930).
In 1916 componeerde hij op tekst van Nico Gunzburg het koorwerk Oproep dat werd uitgevoerd bij de opening van de door de Duitse bezetter georganiseerde Nederlandstalige universiteit Gent. Wegens zijn activistische sympathieën werd hij na de oorlog tot acht maanden cel veroordeeld.
Na 1920 bleef hij verder actief in Vlaams-nationalistische organisaties, zoals het Vlaams Nationaal Verbond. Hij trad op als dirigent bij IJzerbedevaarten en Guldensporenvieringen en componeerde verder strijdliederen voor deze gelegenheden. In 1933 was hij medeoprichter van het Vlaams Nationaal Zangfeest dat hij tot in 1936 leidde.
In 1916 volgde Van Hoof zijn vader op als titularis van het orgel in de Sint-Michielskerk. Na zijn veroordeling gaf hij privélessen en organiseerde concerten waarbij hij als pianist optrad. In 1924 werd hij leraar harmonie en compositie aan de Mechelse Beiaardschool en in 1936 werd hij leraar aan het Koninklijk Conservatorium in Antwerpen.
Begin 1942 werd hij benoemd tot directeur van dit Conservatorium, in opvolging van Flor Alpaerts. Zijn tegenkandidaat was Lodewijk De Vocht, maar Van Hoof haalde het omdat hij door belangrijke figuren uit de collaboratie, zoals Cyriel Verschaeve, gesteund werd. Het was onvermijdelijk dat hij na de Bevrijding werd afgezet en werd veroordeeld tot één jaar gevangenisstraf.
Hij trad nog een paar maal op als dirigent, onder meer op de Dag van het Vlaamse Lied in 1953 en op de Vlaamse dag van de Wereldtentoonstelling in 1958. Bespelin g St.-Martinusbeiaard Kerstmis 25.12 om 9.30 u.
